Auf der Erhebung an der Grenze zwischen Berlin-Mitte und Prenzlauer Berg wurde 1873 die Zionskirche gekonnt in ein städtebauliches Ensemble eingebunden. Ihre historistische Architektur war seinerzeit typisch für den protestantischen Kirchenbau. Gleichzeitig gelang es dem Architekten August Orth (1828-1901) mit der Gestaltung des Innenraums einen Bogen in die Zukunft zu schlagen. Gestiftet wurde sie 1860 vom späteren preußischen König und deutschen Kaiser Wilhelm I. (1797-1888) anlässlich seiner Rettung bei einem Attentat in Baden. Als Wirkungsstätte des Theologen Dietrich Boenhoeffer (1906-45) und Ort des Widerstands gegen die DDR-Regierung, ist die Zionskirche eine bedeutende Zeugin deutscher Geschichte. Daher setzt sich die Deutsche Stiftung Denkmalschutz seit 1991 für sie ein.
Im stark wachsenden Berlin war sie in den ersten Jahrzehnten eine Kirche der einfachen Arbeiter und unterstützte ihre große Gemeinde auch mit sozialen Angeboten, unter anderem mit Suppenküchen, Kleinkinder-Bewahranstalt und Sonntagsschule. Von 1931 bis 1933 wirkte in ihrer Gemeinde der Theologe Dietrich Bonhoeffer, der sich mutig offen gegen den Nationalsozialismus stellte und dies 1945 mit seinem Leben bezahlte. Ende der 1980er Jahre war die Zionskirche einer der wesentlichen Orte in der DDR, an denen sich der Widerstand oppositioneller politischer Gruppen formierte, der schließlich die DDR-Regierung zu Fall brachte.
Die Planung der Zionskirche wurde zunächst Bauinspektor Gustav Möller (1826-1881) übertragen. 1866 begann der Bau unter der Leitung des Architekten August Orth. Er beachtete Vorgaben des Eisenacher Regulativs, mit dem die protestantische Kirche ab 1861 unter anderem vorsah, mittelalterlichen Vorbildern zu folgen. Auf der Grundform eines Kreuzes erinnert die hell gestreifte Backsteinkirche mit ihren Zwerggalerien über den großen rundbogigen Maßwerkfenstern an die Spätromanik der Lombardei in Italien. Das viereckige Untergeschoss des mächtigen Turms ist so hoch wie das Kirchenschiff. Darüber erhebt sich der achteckige Glockenturm mit der Turmspitze.
Im Inneren der Kirche schuf Orth einen weiten gewölbten Einheitsraum mit umlaufenden Emporen. Die stützenden Strebepfeiler befinden sich außen, sodass die Seitenschiffe kaum als solche wahrgenommen werden, weil ein Umgang unter den Emporen entsteht. Von oben sind der Altar und die Kanzel gut zu sehen, sodass der Gottesdienstbesucher der Predigt leicht folgen kann – dem Wort Gottes, dem in der evangelischen Kirche eine besondere Bedeutung zugemessen wird. Die Zionskirche war mit ihrer Raumschöpfung ein wichtiges Bauwerk des Übergangs zum modernen protestantischen Kirchenbau.
1943 verlor der Sakralbau durch eine Brandbombe sein Dach und die Bleiverglasungen. Er wurde notdürftig repariert und 1953 wieder eingeweiht. Eine mangelnde Dachentwässerung führte zu großen Feuchtigkeitsschäden, die ab 1991 über einen längeren Zeitraum und mit der Hilfe der Deutschen Stiftung Denkmalschutz behoben werden konnten. Doch es gibt noch einiges zu tun: Doch auch notdürftige Wiederaufbau- und Reparaturmaßnahmen nach dem Zweiten Weltkrieg mussten denkmalgerecht überarbeitet werden, auch der Putz blätterte an vielen Stellen ab. Deshalb unterstützte die Deutsche Stiftung Denkmalschutz die Sanierung der Wände des Innenraums und somit die Erhaltung des historischen Bauwerks.